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中國科大研發(fā)新催化劑:金-鐵雙金屬,水中氧氣變氧化劑!

   時間:2024-11-03 07:15 來源:ITBEAR作者:蘇婉清

中國科學技術大學的曾杰教授團隊近期取得了重大科研成果,他們成功研發(fā)出一種新型的分子篩負載的金-鐵雙金屬催化劑,這一成果在低溫甲烷氧化制乙酸的研究中顯示出顯著效果。

該催化劑的特別之處在于,它能在水中以氧氣為氧化劑,并且在一氧化碳的存在下,將甲烷有效地氧化為乙酸。這項研究不僅為低溫條件下甲烷到乙酸的轉(zhuǎn)化提供了高效的催化方法,還進一步加深了科學家們對于氧化劑作用機制的理解。相關論文已在《德國應用化學》上發(fā)表。

詳細來說,這款催化劑的工作原理是,金納米粒子催化一氧化碳、氧氣和水生成活性的羥基物種,而原子級別分散的鐵元素則推動了羥基介導的甲烷氧化及碳-碳偶聯(lián)反應,最終生成乙酸。在120℃下反應3小時后,該催化劑能實現(xiàn)每克5.7毫摩爾的乙酸收率,且乙酸在液相產(chǎn)物中的選擇性高達92%。即使在60℃的低溫條件下,該催化劑依然能表現(xiàn)出其活性。

由于甲烷的化學性質(zhì)相對穩(wěn)定,且氧氣在低溫下活性不高,因此在這樣的條件下用氧氣氧化甲烷制備乙酸是一個技術難題。曾杰團隊的研究通過引入一氧化碳,為乙酸的合成開辟了新的路徑。

過去的研究已經(jīng)認識到,在這種反應中,一氧化碳可以扮演還原劑、配體和反應物的多重角色。但此前的催化劑通常需要在大約150℃才能實現(xiàn)甲烷到乙酸的氧化,而在較低的溫度下幾乎無法生成乙酸。

在此之前,低溫下甲烷到乙酸的氧化通常需要使用強氧化劑,如過氧化氫或過硫酸鉀與三氟乙酸的混合物。曾杰團隊的研究探索了一氧化碳及溶劑水在反應中的其他作用,為在低溫條件下利用氧氣氧化甲烷制備乙酸提供了新的思路。

通過同位素標記、捕獲實驗、分段實驗以及多種先進的分析技術,研究團隊發(fā)現(xiàn),一氧化碳在水的存在下能輔助氧氣活化為活性羥基物種。這些活性羥基物種進而介導甲烷的氧化,并與一氧化碳發(fā)生碳-碳偶聯(lián),最終生成乙酸。這一發(fā)現(xiàn)不僅解釋了催化劑的工作原理,也為進一步的催化劑優(yōu)化和應用提供了理論基礎。

 
 
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